界面反应与SEI/CEI 形成

Science计算精读：如何用多尺度计算 CMD、AIMD、ReaxFF、COMSO 彻底打通SEI界面的多尺度机制？

固体电解质界面（SEI）在电池储与电催化体系中都发挥着至关重要的作用。然而，实验表征往往只能给出宏观的电化学性能，难以直接观测界面处离子的动态演化。如果想要在顶刊上把SEI的机制讲透，理论计算能做些什么？

【CEI计算】王春生Nat. Chem.计算精读——正极界面膜（CEI）究竟怎么算？

在电池研发中，负极的SEI（固体电解质界面膜）已经被研究得相对透彻。相比之下，正极的CEI研究则复杂得多，如果想要在顶刊上把CEI的动态机制讲透，理论计算能做些什么？今天我们将结合两篇文献，分别是马里兰大学王春生教授团队的《Nature Chemistry》和台湾大学江志强团队的《J. Chem. Phys.》，来解读CEI能做哪些理论计算。

Nature Energy：不对称锂盐调控CEI，清华刘凯团队实现极端条件锂金属电池

在高电压、快充和低温条件下，电池主要受正极 CEI 限制：电解液容易持续氧化分解，Li⁺ 去溶剂化和电荷转移也会变慢。这篇 Nature Energy 从锂盐分子结构出发，打破传统 TFSI⁻ 阴离子的对称性，设计不对称锂盐 LiSTFSI。LiSTFSI 可以在 NMC811 正极表面适度氧化并电聚合，形成 LiF 内层和带负电无机聚合物外层组成的双层 CEI。理论计算用 ESP、HOMO 能级、分子动力学、聚合反应能垒和去溶剂化能垒，把“分子结构—氧化反应—CEI 组成—界面动力学”联系起来。