添加剂/盐/溶剂性质

Nature Energy：如何把换个溶剂分子讲的高大上？从 DFT、MD 到 CDFT，看理论计算如何提高文章档次

很多电解液文章，表面上看都像是在做一件事：换个溶剂分子。 但真正能发到高水平期刊的，往往不是“我换了个分子，所以性能更好了”这么简单，而是作者能不能把这个分子变化，上升成一个新的结构概念、一个新的界面机制，以及一整套可验证的理论计算链条。

Nat. Chem.：删掉α-H，不用氟也能稳定到5.6 V！高压锂电池溶剂新设计

高电压锂金属电池需要电解液在4.6 V以上保持稳定，但常规非氟溶剂容易氧化，高浓盐和氟化溶剂又面临成本、环境及分解副产物问题。本文发现，羧酸酯溶剂的主要失效路径是羰基α-H触发的α-氧化。作者将乙酸甲酯（MA）的α-H全部替换为甲基，设计出非氟溶剂三甲基乙酸甲酯（MTMA），阻断溶剂氧化，并用于高电压Li/LRMO电池和安时级软包电池。理论计算表明，MA自由基阳离子最容易通过α-C–H断裂形成稳定自由基；去除α-H后，该低能分解路径被关闭。即使MTMA及其他无α-H分子的HOMO更高，其实际氧化稳定性仍明显提升。

Nature Energy：不对称锂盐调控CEI，清华刘凯团队实现极端条件锂金属电池

在高电压、快充和低温条件下，电池主要受正极 CEI 限制：电解液容易持续氧化分解，Li⁺ 去溶剂化和电荷转移也会变慢。这篇 Nature Energy 从锂盐分子结构出发，打破传统 TFSI⁻ 阴离子的对称性，设计不对称锂盐 LiSTFSI。LiSTFSI 可以在 NMC811 正极表面适度氧化并电聚合，形成 LiF 内层和带负电无机聚合物外层组成的双层 CEI。理论计算用 ESP、HOMO 能级、分子动力学、聚合反应能垒和去溶剂化能垒，把“分子结构—氧化反应—CEI 组成—界面动力学”联系起来。