界面电荷转移与电子结构

Nature Catalysis锂硫催化新判据：理论计算揭示，锂硫反应不能只看能垒

过去做锂硫、锂氧这类体系，大家更习惯用吸附能、反应能垒、自由能这些热力学指标去筛催化剂。但真正把反应卡死的，往往不是第一步反应能不能发生，而是 Li₂S₂、Li₂O₂ 这类绝缘固相中间体堆起来以后，把电子传输堵住了，导致后续反应越来越难继续。

Nature Catalysis：阳离子掺杂 ZnS，揭示锂硫催化剂吸附-活性的火山型关系

锂硫电池中，多硫化物转化慢会加剧穿梭效应和容量衰减。本文以 ZnS 为母体，引入 Mn、Fe、Co、Ni、Cu 阳离子掺杂，系统调控多硫化物吸附强度，发现催化活性与吸附强度之间呈现火山型关系，其中 Co₀.₁₂₅Zn₀.₈₇₅S 具有最优催化效果。理论计算通过 DFT 吸附能、d 带中心、Bader 电荷、差分电荷密度、COHP/iCOHP 和微观动力学模型，说明中等吸附强度有利于同时促进 Li₂S₄ 转化和 Li₂S₂/Li₂S 脱附。